【研究背景】

開發高能量密度鋰硫（Li-S）電池的路線描繪了充分利用清潔和綠色可再生資源的前景。目前，Li?S電池最棘手的問題是其遲緩的硫氧化還原反應動力學以及中間多硫化鋰（LiPSs）在高硫載量和貧電解質條件下的擴散穿梭。與典型的催化過程類似，貧電解質硫轉化的第一步涉及LiPS去溶劑化，而氧化Li2S前的最后一步需要釋放所占據的催化活性位點。雖然這些步驟是定義整體反應動力學的關鍵步驟，但這兩個步驟在此前的Li?S化學中很少涉及。此過程涉及多步電子轉移和多相轉化，因此需要有針對性和高效的催化劑。

【工作介紹】

近日，我院楊植教授團隊聯合浙江大學的范修林教授，在國際知名期刊Advanced Function Materials上發表題為“Dynamic stereo-conformation of catalyst-in-cavity biomimetic enzymes enable high-sulfur-utilization and lean-electrolyte lithium-sulfur batteries”的文章。該工作，受啟發于天然酶結構中各組分的協同作用，巧妙將磺化鈷酞菁（CoPC）催化中心植入β-環糊精（β-CD）腔中，在硫正極中高精度地構筑了仿生酶催化劑（β-CD@CoPC）。這種多功能的β-CD@CoPC催化劑顯著提高了貧電解質鋰硫電池的硫氧化還原活性，同時加速了放電產物Li2S在催化劑表面的解離。結果表明，具有β-CD@CoP仿生催化劑的Li?S軟包電池實現了優異的電化學性能。通過多種半原位/原位實驗手段系統地確定了電化學性能改進的根源。更重要的是，通過擬合米氏方程確定了米凱利斯常數（Km）是鋰硫電池仿生酶催化活性的關鍵描述符，有助于快速、高效地篩選Li-S電池催化劑。

圖1. 仿生酶催化的硫轉化機理、酶催化活性的關鍵描述符及軟包電池循環性能圖

相關研究結果發表于近期的《Advanced Function Materials》（DOI: 10.1002/adfm.202406455），溫州大學為第一通訊單位，溫州大學化學與材料工程學院2022級博士生東洋洋和浙江大學博士生張海闊為共同第一作者，我院楊植教授、蔡冬博士、楊碩副教授和浙江大學范修林教授為該論文共同通訊作者，相關工作受到國家自然科學基金（22309136、22109119、51972238）、浙江省自然科學基金(LQ22B030003、LR23B030002)、溫州市重大科技創新項目(ZG2021013)和溫州大學博士創新基金（3162023001002）等項目的資助。

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202406455